谢水奋教授课题组在《Nano Letters》发表研究论文
发布时间:2020-06-04 浏览次数:

  谢水奋教授课题组在贵金属纳米催化领域获得重要研究进展,相关科研成果以“Edge Enrichment of Ultrathin 2D PdPtCu Trimetallic NanostructuresEffectuates Top-Ranked Ethanol Electrooxidation”为题发表于国际顶级学术期刊《纳米快报》(Nano LettersIF12.279)。

 

 直接乙醇燃料电池(DEFCs)从可再生、环境友好、高能量密度的乙醇分子中提取电能,是一种具有广阔应用前景的离网绿色能源装置。当前,PtPd基纳米材料是酸性和碱性条件下DEFCs阳极乙醇氧化反应(EOR)的高效催化剂。然而,缓慢、低选择性的C‒C键断裂能力和整体较差的能量转化效率仍然是阻碍DEFCs商业化应用的一大技术难题。

 

 该工作中,研究人员发展了一种可控性极强的超薄二维PdPtCu三元合金纳米结构的合成方法,成功制备厚度仅为2.0纳米左右的PdPtCu纳米片和纳米环。通过对反应动力学、表面修饰和选择性刻蚀的一体化控制,实现了PdPtCu纳米片和纳米环的尺寸精准调控和形状选择。在保留组分均一性的前提下,二维PdPtCu纳米结构的边缘面积比例从11.74%逐步提高到23.11%45.85%,为研究边缘不饱和配位原子位点的EOR催化活性提供了理想的模型催化剂体系。

 

 

 电催化研究表明,这些超薄的PdPtCu纳米催化剂具有优异的EOR催化性能,且其活性随着表面边缘比例的增大而显著提高。在碱性介质中,具有最大边缘比例(45.85%)的9.0nm-Pd61Pt22Cu17合金纳米环体现出最优异的EOR活性和稳定性(12.42 A mg-1Pt+Pd是商品化Pt/C催化剂的20.2)。在相同测试条件下,该活性明显优越于当前已报到催化剂。研究人员结合电化学原位傅里叶变换红外光谱(in-situFTIR)研究和模型密度泛函理论(DFT)计算,阐明了低配位边缘原子位点能有效驱动乙醇分子的C‒C键断裂以及中间产物CO的进一步氧化,从而显著提高EOR反应的整体效率。

 该研究工作在谢水奋教授(独立通讯)指导下,由王伟、陈孝为、吕梓禧等硕士研究生共同参与完成;得到国家自然科学基金、福建省自然科学基金及华侨大学科研基金的资助。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.nanolett.0c01908